Speaker
Description
CsPbBr3单晶作为一种新型全无机金属卤化物钙钛矿材料，因其合适的带隙（2.3 eV）、较大的平均原子序数以及较好的稳定性，近年来已成为高能射线探测材料的研究热点。然而，目前的CsPbBr3探测器针对α粒子的能量分辨率仍然难以满足实际应用的要求，这成为制约其进一步发展的关键瓶颈。针对这一科学问题，本研究通过理论计算与实验验证相结合的研究方法，系统探索了器件暗电流、电荷收集效率及电子学噪声等因素对CsPbBr3 α粒子探测器能量分辨率的影响机制，最终实现了CsPbBr3探测器性能的显著提升。
首先，基于逆温结晶法生长的CsPbBr3单晶，通过磨抛减薄的工艺有效降低了晶体表面高浓度的CsPb2Br5相。X射线衍射分析表明，减薄后晶体的摇摆曲线半峰宽为0.103°，证实了其优异的结晶质量。同时，减薄后CsPbBr3探测器的陷阱密度低至~7.5×109 cm-3，显著低于生长态晶体（~2.7×1010 cm-3）。
其次，针对p型CsPbBr3单晶的特性，设计了Au/CsPbBr3/Sn肖特基结构的器件。电学测试表明，肖特基电极的引入进一步降低了器件暗电流（在200 V时仅为34.6 nA·cm-2），且在350 K高温下仍保持良好稳定性。由于电极与晶体的反应会导致严重的电荷收集效率下降，最终导致能谱的恶化。通过X射线光电子能谱（XPS）深度剖析发现，Sn电极与CsPbBr3晶体间的反应程度较低（Pb0/Pb2+比值仅为0.14），确保了稳定的界面接触和优异的电荷收集性能。
此外，系统研究了空气散射和吸收对CsPbBr3探测器能量分辨率和电荷收集效率的影响。采用Geant4、Comsol以及Matlab多耦合模拟，对比分析了CsPbBr3探测器的在真空和空气条件下的理论α粒子分辨率，结果表明理论能量分辨率可以从空气的0.8%提升至真空下的0.4%。进一步通过实验证实了理论模拟的正确性，所制备的CsPbBr3探测器对α粒子的分辨率在真空下可达6.9%。为评估器件长期稳定性，对未封装的Au/CsPbBr3/Sn探测器在连续施加电压12小时内（施加电场强度为1000 V cm-1）和室温放置9个月内的稳定性，结果表明全能峰道址和能量分辨率波动较小，证实了器件的优异稳定性。
最后，针对CsPbBr3晶体中空穴迁移率较低的特点，设计了成型时间可调的且与CsPbBr3探测器的参数相匹配的定制化ASIC电路，实现了最大电荷-电压转换增益和最小等效噪声电荷。在没有额外矫正的情况下，CsPbBr3探测器实现了对alpha粒子1.1%的能量分辨率。考虑到α粒子在CsPbBr3中的入射深度只有26 μm，通过将晶体厚度优化至0.7 mm，进一步将能量分辨率提升至0.9%，这是目前钙钛矿基α粒子探测器的最高能量分辨率。
综上所述，本研究实现了CsPbBr3单晶探测器在α粒子探测能量分辨率方面的突破性进展，充分展现了其作为新一代高性能α粒子探测器的巨大潜力。这些研究成果为后续开发高性能钙钛矿辐射探测器提供了重要的理论和实验依据。
