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金刚石作为超宽禁带半导体材料,是下一代强辐射场探测器的理想材料,由于缺少尺寸接近厘米级的探测器级CVD金刚石材料,在对核反应过程测量、医学辐射成像、石油勘探等场景中的应用受到了限制。当前,金刚石材料缺陷导致的载流子输运特性恶化[1]、以及大尺寸生长中的开裂问题已经成为限制探测器级金刚石材料开发中的最重要问题。迄今为止,全球电荷收集效率(CCE)大于95%的商业探测器级金刚石面积仅为4.5×4.5 mm2,迫切需要在制备超高纯度、极低缺陷、大尺寸的探测器级CVD金刚石方面取得突破[2,3]。
针对上述问题,我们提出高饱和甲基临界热反应方法,通过压缩等离子体球的尺寸和优化了微波功率密度的方法,采用微波等离子体化学气相沉积(MPCVD)设备在高温高压单晶金刚石衬底上生长了面积为7mm×7mm的探测器级CVD单晶金刚石片,厚度可达600μm。其X射线(004)摇摆曲线的半峰全宽仅为11弧秒,在室温下的光致发光谱中未发现任何杂质峰。紧接着采用表面终端调制技术制备的金刚石辐射探测器对5.48 MeV α粒子的CCE和能量分辨率分别为99.2%和1.58%,同时器件在100 V偏压下对百keV能量的X射线响应线性度(Δ)仅为1.007±0.005。该材料已达商用探测器级金刚石材料面积的2.4倍,为制备尺寸接近厘米级的探测器级CVD金刚石奠定了技术基础,有望进一步推动金刚石辐射探测器的应用范围。
图1. 7×7 mm2金刚石板制成的辐射探测器的性能(a)饱和CCEs的测量脉冲高度谱,(b)能量分辨率,(c)100 V偏压下的X射线线性系数。探测器的照片如插图所示。
参考文献
[1] C. Dang, J. Chou, B. Dai, C. Chou, Y. Yang, R. Fan, W. Lin, F. Meng, A. Hu, J. Zhu, J. Han, A. Minor, J. Li, A. Lu. Achieving large uniform tensile elasticity in microfabricated diamond. Science. 2021, 37(6524):76-78.
[2] K. Su, Q. He, J. Zhang, Z. L. Ren, Liu, J. Zhang, X. Ouyang, Y. Hao. Device performance of chemical vapor deposition monocrystal diamond radiation detectors correlated with the bulk diamond properties. Journal of Physics D: Applied Physics. 2021, 54(14):145105.
[3] L. Mu, K. Su, T. Hu, J. Liu. High charge collection efficiency detector based on plasma purified high-quality diamond. Diamond and Related Materials. 2023, 131:109618.